在城市发展过程中，部分国家选择再觅行政中心，将首都的行政职能迁移，缓解人口膨胀、资源紧张等城市病，而原本的商业枢纽则继续承担经济中心的角色。
1960年，历经3年半建设而成的巴西利亚，在广袤的巴西高原上拔地而起。巴西建设新首都的构想最早可追溯至19世纪初。当时的首都里约热内卢是南美洲最繁荣的城市之一，因黄金、钻石和蔗糖贸易兴盛，跻身南美最繁华的港口之一，甚至曾短暂作为葡萄牙王室的临时首都。巴西独立后，政府萌生了将首都迁到内陆的想法，以兼顾内陆地区的发展，保护首都免遭来自海上的入侵。不过，这一构想历经百年才迎来真正的转机。1956年，时任巴西总统库比契克拍板迁都巴西利亚，并从26个方案中选择了飞机形布局为城市蓝图。耗时不到四年，一座全新的高原首都落成，并逐渐形成由十余个卫星城环绕的大城市圈。巴西利亚以飞机形的布局，凸显着自身的政治中心定位。同时，为了避免重蹈旧都过度扩张的覆辙，巴西政府严格控制城市的规模。
而在大西洋沿岸，里约热内卢则依旧保留了经济和文化中心的地位。蜿蜒的海岸线和依山而建的色彩绚烂的房屋，诉说着这座城市的张扬和历史底蕴。
与巴西接壤的高原之国玻利维亚，同时设立了苏克雷和拉巴斯两个首都，其背后是复杂的历史原因。苏克雷坐落于安第斯山脉一处谷地，这座城市以拉美独立运动领袖苏克雷命名，也曾出现于马尔克斯小说《迷宫中的将军》中。苏克雷作为玻利维亚独立运动的发源地，建国之后长期作为首都存在。19世纪末的南北内战后，政府和议会驻地迁移至北部的拉巴斯，但司法机构则依旧留在如今被称为宪法首都的苏克雷。玻利维亚也由此形成了两个首都并立的独特局面。
2007年，有人提议将议会和政府迁回苏克雷，结果却引发了拉巴斯大规模抗议活动。今天的苏克雷虽在行政影响力上不及拉巴斯，但在玻利维亚保留了难以替代的历史和象征意义。
若说玻利维亚呈“双心模式”，南非则更为特殊——它是全球唯一拥有三个首都的国家：行政首都比勒陀利亚是南非中央政府所在地；立法首都开普敦是南非国会所在地；司法首都布隆方丹为司法机构所在地。
独特的三首都模式，是1910年南非联邦成立时利益平衡和权力妥协的产物。开普敦作为英国开普殖民地的首都，拥有成熟的立法与行政机构，被确定为立法首都。而比勒陀利亚和布隆方丹，分别是布尔人建立的德兰士瓦共和国和奥兰治自由邦的首都。最终通过调解，各方达成妥协，保留了这三个政治实体的首府。
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